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田中群/范凤茹团队PNAS:高压碳热打击复原疾速制备难熔碳化物
公布工夫:2022年09月15日 泉源:化学化工学院

化学化工学院田中群院士团队范凤茹副传授课题组在面向产业化使用的难熔碳化物的制备办法学研讨中获得紧张停顿,相干效果以“A general method for rapid synthesis of refractory carbides by low-pressure carbothermal shock reduction(高压碳热打击复原疾速制备难熔碳化物)”为题,宣布于《美国国度迷信院院刊》(PNAS, 2022. DOI: 10.1073/pnas.2121848119)。

难熔碳化物因高机器强度、高熔点和助催化作用等特点,在异相催化研讨范畴愈发遭到器重。作为典范的难熔碳化物,碳化硅(SiC)具有高化学惰性、高热波动性、机器功能优秀以及高热导率等好处,无望用作新型固体催化剂载体质料。产业制备SiC常接纳Acheson法,所制备的SiC粉末比外表积较低、能耗大且本钱奋发,拦阻了SiC的大范围产业使用。

高压碳热复原SiO2制备SiC

针对上述题目,该团队基于勒夏特列原理(LeChatelier’sprinciple),提出了一种用于疾速制备难熔碳化物的普适战略:在高压情况下经过碳热打击复原氧化物先驱体制备难熔碳化物。本战略乐成使用于疾速制备高比外表积SiC载体。详细而言,该研讨起首对碳热复原SiO2制备SiC举行了热力学和动力学剖析,指出:(1)高压情况有利于低落全体反响的吉布斯自在能,使得反响的肇始温度向高温区挪动;(2)高压情况可以减速SiO气态两头反响物分子向碳基反响物分散进而进步SiC的天生速率。该研讨团队经过实行证明在~40 Pa的高压情况下,碳热复原制备SiC的温度可以低落至1200°C,制备工夫延长至约30秒,产品SiC的比外表积高达569.9 m2g−1。该办法无望在大幅低落消费能耗的条件下高效地制备低本钱和高比外表的SiC。

该研讨团队与湖南凯发教诲质料学院解荣军传授团队/李淑星教师亲密互助,在真空烧结炉中进一步验证了高比外表积SiC的宏量化制备的产业可行性,单次产量可达12 g以上,反响温度为1300°C(工夫:5 min;压强:0.97 Pa),相较于传统制备条件明显低落了反响温度和反响时长。别的,经过与华中科技大学姚永刚传授亲密互助,该研讨事情进一步验证了高压碳热打击复原战略在多种难熔金属碳化物疾速制备中的普适性,比方NbC、Mo2C、TaC、WC乃至是VNbMoTaWC5,TiVNbTaWC5等难熔金属的高熵碳化物。总结而言,该研讨为碳化物基先辈功效质料的高效可控制备,提供了逾越温度和工夫之外新的调控维度——压强,无望减速推进先辈难熔碳化物的产业化使用。

该研讨事情由范凤茹副传授引导完成,2018级博士生韩业创(现为嘉庚创新实行室博士后)为论文第一作者。华中科技大学姚永刚传授对本研讨赐与了鼎力支持和引导。化学化工学院廖洪钢传授、加州大学圣巴巴拉分校Galen D. Stucky传授、安徽大学葛炳辉传授、景德镇陶瓷大学曾小军传授等对研讨事情赐与了紧张支持和协助。该研讨事情取得国度重点研发方案(2020YFB1505800、2021YFA1201502)、国度天然迷信基金(21727807、52101255)、嘉庚创新实行室和固体外表物理化学国度重点实行室的支持和赞助。

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